大兴善寺始建于晋，初称尊善寺，隋文帝开皇二年扩建，更名大兴善寺。印度僧人曾住寺内译经。唐玄宗开元年间，号称“开元三大士”的印度僧人善元畏、金刚智、不空到此寺传授密宗，成为当时长安翻译佛经的三大译场之一，成为中国佛教密宗的发源地。
大兴善寺唐开元年间，印度高僧善无畏、金刚智和不空和尚先后在寺内传经讲佛。不空和尚曾在印度广求密宗经典，集各家之长，他在大兴善寺主持译务，翻译佛经5OO余部。还为大唐皇帝举行灌顶仪式。又在京师一带广集各寺院的梵文佛经，集中妥善收藏和研究，对佛学经典的整理研究和弘法做出了不可磨灭的贡献。
唐代宗时不空被加封为开府仪同三司、肃国公，称三代国师，死后谥号“大辩证广智不空藏和尚”赐钱万贯，在寺内建不空舍利塔。“不空和尚碑”，至今仍保存在“碑林”中。
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